控制手性分子光电离的亚循环手性特征

控制电磁辐射的偏振态能够通过光学过程研究物质的基本对称性质。在过去的几十年中，研究人员已经开发了许多策略来揭示关于手性分子的结构或动力学信息，且从微波到极紫外范围均具有高灵敏度。大多数研究方案采用圆形或椭圆形偏振辐射，，例如具有时变偏振态的光脉冲。所有这些方案都具有共同的特性，即在一个光学循环内，光的偏振态总是被认为是恒定的。本文专注于光学循环，以解决和控制一个圆形的手性过程。本文设计了一个电场，通过组合两个锁相正交极化基波和二次谐波场，可以在光周期内控制瞬时手性特征。虽然复合场具有零净椭圆率，但它显示出瞬时光学手性，可以通过双色延迟来控制。另外，本文在理论上和实验上研究了这种受控手性场的手性分子的光电离。与分子手性相关，电子优先相对于激光传播方向向前或向后喷射，类似于公认的光电子圆二色性过程。然而，由于瞬时手性特征从一个半周期切换到下一个周期，因此从激光器的两个连续半周期电离的电子显示出相反的前后不对称性。该通过电场旋转门控的手性信号的敏感子循环反对称响应，提供了对瞬时手性在动态光电离过程中的影响的独特见解。更一般地，本文的结果证明了电场的亚周极化整形作为研究和操纵光学过程具有重要作用。

实验原理图