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里德堡态是指原子或分子中某个电子被激发到高能量轨道的一种状态。科学家们研究发现，里德堡态原子或分子具有一些独特性质：它们对于磁场或碰撞等外界影响极端敏感，很容易与微波辐射发生作用，因此在光学物理等领域各种实验中都会涉及到它。
近期，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室吴健教授团队在超快激光诱导里德堡态激发研究领域取得重要进展。他们利用飞秒强激光与分子相互作用产生里德堡原子，并结合电子—原子核关联能谱技术，揭示了多光子共振激发是强激光诱导里德堡态产生的普适机制。研究结果发表于最新一期《自然·通讯》上。
高激发的中性里德堡态原子之惑
超快强激光作用下，原子或分子内的束缚电子将从光场中吸收光子能量发生电离。根据激光强度的不同，电子的超快电离可以理解为多光子电离或量子隧穿机制。近年来，研究人员发现，在强激光场作用下，电子有一定的概率不被电离而被囚禁在里德堡态，形成稳定的中性里德堡原子分子。
作为产生里德堡原子分子的重要手段之一，强激光诱导里德堡态激发在中性原子加速、近阈值谐波产生、低能光电子谱结构产生以及多光子拉比振荡等强场物理现象中有着重要的应用。经过不断的科学探索，研究人员提出强激光诱导里德堡态激发的物理机制与原子分子电离机制类似，可以用多光子共振激发或受挫量子隧穿图像来解释。
团队成员告诉科技日报记者，2017年初，他们发现强激光场作用下产生的中性里德堡原子，能像带电粒子一样被探测到。然而，分析数据表明，中性里德堡原子的原子核能谱出现了奇怪的尖锐峰结构，这与之前研究提出的预测结果很不一样。
在这之后很长一段时间里，研究团队不断提高测量的精度和分辨率，并测试不同物理条件下里德堡态的激发过程，希望可以了解里德堡态激发背后真正的普适物理机制。在经历了数不胜数的实验以及反复讨论后，吴健教授团队最终发现，当把电子与原子核关联起来考虑时，所有问题都迎刃而解了。
电子—原子核关联效应激发新通道
基于此前发展的中性里德堡原子探测技术，吴健教授团队提出利用紫外飞秒强激光脉冲与氢气分子相互作用，开展强激光诱导里德堡态激发过程的实验探索。实验揭示了多光子共振激发为强激光诱导里德堡态产生的普适机制。
实验结果显示，里德堡态多光子共振激发时的核间距要小于发生共振增强电离时的核间距。另外，由于斯塔克位移效应的影响，发生里德堡态共振激发处的核间距大小随着激光强度的增加而变大。这一变化将影响电子与解离原子核之间的分配比，从而引起里德堡原子的能谱结构随光强的变化。当光强达到一定强度时，氢气分子双电离通道和里德堡原子激发通道的解离原子核能谱变得非常相似。
这一现象表明，多光子共振激发机制作为强激光诱导里德堡态产生的普适机制，同样可以很好地解释受挫隧穿电离理论的预测结果。该项研究揭示了分子内电子—原子核关联效应在里德堡原子产生的过程中的重要性，极大深化了我们对强激光诱导里德堡态激发这一基本物理行为的认识，为强场里德堡原子分子激发的相干调控提供了新方法和新思路。
