八面体双端配体锚定策略突破纯红光钙钛矿LED性能瓶颈

01导读

上海大学杨绪勇教授、吉林大学王宁教授与剑桥大学Neil C. Greenham教授合作在红光钙钛矿发光二极管（PeLED）研究方面取得突破性进展。该工作克服了纯红光PeLED的性能瓶颈，实现了28.7%的纪录外量子效率、优异的光谱稳定性及运行寿命。该成果展示了钙钛矿作为新一代显示技术的巨大应用潜力，将极大地推动钙钛矿LED全彩显示技术的发展。

研究成果以“Fabrication of red-emitting perovskite LEDs by stabilizing their octahedral structure”为题于2024年6月12日发表在Nature期刊。

02研究背景

金属卤化物钙钛矿发光二极管因其高色纯度、广色域和低成本等优势，成为最具潜力的新兴显示技术之一。近年来，基于溴卤素体系钙钛矿（如CsPbBr3）的绿色LED在外量子效率（EQE）和稳定性方面发展迅速，然而作为显示三基色之一的纯红光PeLED（620-650 nm）的研究进展却严重滞后，极大制约了钙钛矿发光技术在全彩显示中的应用。目前，用于制备红光钙钛矿LED的核心材料碘基钙钛矿受到其固有窄带隙的限制，通常在深红甚至近红外区域发射荧光。溴-碘卤素混合策略是一种常用的增加碘基钙钛矿带隙以实现纯红光发射的方法，但该类LED在电偏压下的卤化物偏析问题几乎不可避免，引起发光光谱移动并降低器件稳定性。因此，如何突破纯碘基卤化物钙钛矿本征窄带隙的限制，并获得高效、稳定、纯红光的钙钛矿LED成为了该领域的一项关键科学挑战。

03研究创新点

传统单端型吸附配体在调节碘基钙钛矿的维度以实现红光发射的同时，不可避免地伴随着其荧光量子产率的大幅衰减。在该工作中，文章作者创新地采用了一种独特的双端吸附型配体以稳定钙钛矿结构，解决了发射峰位和光电性质间的相互制约，成功突破了红光钙钛矿LED的性能瓶颈。这种具有双端配位吸附能力的有机功能分子（3-甲氧基苯乙铵，MOPA）以“水平”方式双端配位锚定钙钛矿了表面，更好地稳定了钙钛矿无机八面体骨架，减少了离子型钙钛矿随带隙增大而导致的能量损失，抑制了器件工作过程中的碘离子迁移，最终大幅提升了纯红光钙钛矿LED器件的性能，峰值EQE达到了创纪录的28.7%（如图1所示），且该器件展示出优异的光谱稳定性及超过7600分钟的运行寿命。

图1.（a）红光PeLED器件结构；（b）MOPA与钙钛矿双端作用模型；（c）无MOPA分子作用及MOPA以单端（头或尾）和双端作用钙钛矿时Pb原子的电荷；PeLED的（d）电致发光光谱及CIE色坐标和（e）EQE-电流密度图；（f）纯红光PeLED的EQE统计

04总结与展望

该工作创造性地提出了一种双端配位分子锚定钙钛矿无机八面体骨架的策略，成功地突破了红光PeLED的性能瓶颈，且器件在高驱动电压下仍然工作稳定，为实现稳定且高效的钙钛矿LED提供了新的科学方案。该研究成果将加速钙钛矿LED技术在全彩显示中的应用进程，并受到了中国科学报、光明日报、科学网、国际科技创新中心、中国能源网、中国激光、澎湃新闻、SolarNews、Phys.org等众多国内外媒体的宣传和报道。

上海大学杨绪勇教授、吉林大学王宁教授和英国剑桥大学卡文迪许实验室Neil C. Greenham教授为共同通讯作者，上海大学2021级博士生孔令媚为第一作者，上海大学为第一完成单位。该研究得到了科技部、国家自然科学基金委员会、上海市自然科学基金、上海市教委曙光计划等支持。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-07531-9