重费米子超导电子结构研究取得重要进展

目前已知的大部分超导体的晶体结构存在对称中心，满足空间反演对称性，其超导电子配对波函数只能是偶宇称的自旋单态或奇宇称的自旋三重态中的一种。少部分超导体缺乏反演对称中心，其非对称晶体势场产生反对称的自旋轨道耦合，使自旋简并的能级发生劈裂，从而形成自旋单态与三重态的混合。2012年，理论物理学家提出了一种结合上述两种超导特征、从而实现超导配对波函数宇称转变的模型[1]，即对于一个整体保持空间反演对称的层间弱耦合系统，具有局域反演对称性破缺的上下层晶格通过形成符号相反的Rashba自旋轨道耦合不仅可以保持整体的空间反演对称性，同时可以形成自旋单态和三重态超导配对波函数的混合。由于两种超导配对态对磁场的响应不同（其中自旋单态更容易被磁场抑制），因此在磁场下可以发生超导配对从自旋单重态到自旋三重态的相变的奇异现象。

2021年，S.Khim等人在铈基重费米材料CeRh2As2中发现了上述磁场诱导超导配对宇称转变现象[2]，同时发现其伴随的重费米子效应、四极矩密度波[3]，反铁磁序[4] 等丰富的物性（图 1）。相比于具有类似晶体结构但不具备如此相图的其他材料（如LaRh2As2），CeRh2As2的局域对称性破缺的晶体结构和f电子对于上述新奇物性起着至关重要的作用[5]。费米能附近的电子结构是理解材料物性和机理的关键因素，然而CeRh2As2的电子结构信息一直都缺乏。

近期，上海高研院黄耀波研究员、上海交通大学吕佰晴副教授、南方科技大学王乐博士、日本京都大学Yanase教授团队合作，指导上海应物所/上海交大博士生陈学智、物理所/上海交大博士生张任杰，日本新潟大学Jun Ishizuka博士，利用上海光源“梦之线”和BL03U的角分辨光电子能谱（ARPES），结合密度泛函理论计算对CeRh2As2进行了系统性的电子结构研究。他们通过软X射线ARPES成功解析了CeRh2As2的三维能带结构，发现体态电子结构的准二维特性和费米面附近的来源于 f 电子的平带，同时在布里渊区X点观察到受到晶体对称性保护的四重简并的范霍夫奇点（VHS，即能带结构中的极值或鞍点，图 2）。更重要的，该研究首次在重费米子材料中观察到费米能附近的VHS与 f 电子平带的共存现象（图 3）。在关联电子材料中，VHS和 f 电子平带在推动超导以及其他共存或竞争序中扮演着至关重要的角色，之前人们还不确定它们是否能同时存在。该工作所发现的CeRh2As2中同时存在两种电子结构特征无疑增强了该材料的电子相关性，成为其新奇两相超导性的可能原因。

本工作不仅为理解CeRh2As2中多重超导相、重费米子效应和电四极矩电荷密度波等新奇物性提供了关键谱学证据，也为研究范霍夫奇点与平带这两种关联电子结构的杂化新物理提供了思路。相关成果发表在Physical Review X 14, 021048 (2024)上。陈学智，王乐，Jun Ishizuka和张任杰为文章共同一作，黄耀波、吕佰晴、Yanase为通讯作者。本工作ARPES实验得到了上海光源梦之线陈振华、朱方园副研究员与BL03U刘正太副研究员的大力支持。该研究由上海市科委、科技部、国家自然科学基金委等项目资助。

图 1 CeRh2As2的 H-T 相图。i, CeRh2As2的晶体结构。ii, 双层 Rashba-Hubbard 模型示意图。iii, 4f电子在费米能级附近巨大的态密度（左图），基于周期性安德森模型的4f电子与导带杂化示意图（右图）。iv, 能带嵌套示意图。

图2 (a), (b)不考虑SOC和考虑 SOC 时原子分辨的 DFT+U 能带计算U=2 eV。(c), (d)沿Г-X-M-Г方向的ARPES和曲率强度图。X点的VHS奇点在图c中通过红色虚线圆圈标记。

图3 CeRh2As2中4f电子平带与范霍夫奇点杂化示意图

Refences:

[1] Physical review B 86, 134514 (2012).

[2] Science 373, 1012-1016 (2021).

[3] Physical review X 12, 011023 (2022).

[4] Physical review letters 128, 057002 (2022).

[5] Physical review B 106, 014506 (2022).