笼目六角反铁磁Mn3Ga单晶室温大反常霍尔效应

笼目（kagome）结构磁性材料具有独特的准二维晶体结构、可调控的拓扑能带结构和磁结构，从而表现出大的反常输运行为、磁斯格明子、手性反常等诸多新奇的物理特性。其中，笼目六角反铁磁Mn3X（Ga、Ge、Sn）合金具有拓扑能带结构，可以表现出大的磁电响应效应。同时，兼具反铁磁无杂散场、本征频率高等特性，是新型反铁磁自旋电子学器件理想的候选材料。近年来，Mn3Sn和Mn3Ge在实验上已经相继被证实其具有大的反常霍尔效应，反常能斯特效应等，而笼目六角Mn3Ga单晶始终未被报道。 　　

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心怀柔研究部HM03课题组长期从事新型磁性功能材料的开发及物性研究，近年来对六角结构磁性材料体系有着深入的研究。例如，开发了具有自主知识产权的宽温区跨室温斯格明子新材料体系【Adv. Mater. 28, 6887(2016)；Adv. Mater. 29, 1701144 (2017)；Nano Lett. 18, 1274 (2018)；Nano Lett. 20, 868 (2020)】，并在物性调控和器件物理研究方面取得了一系列进展【Nature 561, 91 (2018)；Adv. Mater. 32, 1904815 (2019)； ASC Nano 13, 922 (2019)；Nat. Commun. 13, 5991 (2022)】。 　　

最近，课题组博士后宋林轩、博士生周凤和刘永昌特聘研究员等，在笼目六角反铁磁Mn3Ga单晶的制备及物性研究方面取得了重要进展。Mn3Ga为六角晶体结构，空间群为P63/mmc，由 Mn原子构成的笼目晶格以及晶格中心位置的Ga原子沿z轴堆砌而成，笼目晶格内三个近邻Mn原子的磁矩互呈120°形成非共线反铁磁结构。相较于Mn3Sn和Mn3Ge，Ga原子的价电子较少，正分Mn3Ga的费米能级距外尔点相对较远，理论预测其反常霍尔电导率较小（Phys. Rev. B 95, 075128 (2017).）。而经过课题组长期对Mn3Ga合金结构的研究，发现Mn3Ga多晶在富Ga的情况下可以稳定存在，并表现出交换偏置效应、拓扑霍尔效应等物理现象【J. Appl. Phys. 131, 173903 (2022)；J. Magn. Magn. Mater. 536, 168109 (2021)；Appl. Phys. Lett. 119, 152405 (2021).】。进一步，通过理论预测发现，Mn2.43Ga中Ga原子过量可以使费米能级上移，增大贝利曲率进而诱发大的反常霍尔效应。基于上述发现，通过助溶剂法，他们首次制备出了偏分的Mn3Ga单晶Mn2.4Ga（图1）,并发现了Mn2.4Ga具有明显的各向异性大反常霍尔效应（见图2）。当磁场施加于笼目晶格面内时反常霍尔电导最大，室温反常霍尔电导率最大可达150 Ω-1cm-1，优于Mn3Sn和Mn3Ge（~20 Ω-1cm-1、50 Ω-1cm-1）。低温下最大可达527 Ω-1 cm-1，与理论预测结果（约530 Ω-1cm-1）相近。通过磁性测量发现，Mn2.4Ga的奈尔温度在435K，M-H曲线随磁场呈线性变化，表现出典型的反铁磁特性。该材料仅在笼目晶格面内具有微弱的磁性（0.002-0.05 μB/f.u.@10-300 K），说明反常霍尔效应并不依赖于材料磁性（见图3）。角度依赖的反常霍尔效应测量结果表明，当磁场由笼目晶格面内向面外转动时，反常霍尔电导率仅发生符号变化而数值基本不变（见图4）。进一步说明，反常霍尔效应不依赖于材料磁性而源自于非共线反铁磁结构引起的非零贝利曲率。通过与其他典型磁性材料和拓扑磁性材料对比，可以发现Mn2.4Ga的反常霍尔电导率与纵向电导率以及磁化强度-反常霍尔电导的关系均处于拓扑磁性材料区域（见图5）。 　　

该工作首次制备出了偏分的Mn3Ga单晶，填补了笼目六角反铁磁材料Mn3X（Ga、Ge、Sn）中对Mn3Ga单晶的研究空白，发现了Mn3Ga中费米能级调控反常霍尔效应的机制，为反铁磁自旋电子学器件提供了新的候选材料和设计思路。 　　

相关研究内容以题名为“Large Anomalous Hall Effect at Room Temperature in a Fermi-Level-Tuned Kagome Antiferromagnet” 于2024年2月27日在线发表于《Advanced Functional Materials》杂志上，并已申请中国专利（公开号：CN 116892062 A）该项研究工作得到了国家重点研发计划，国家自然科学基金和北京市自然科学基金的支持。

图1. a) Mn3Ga的晶体结构和磁结构示意图。b) Mn2.4Ga单晶样品光学照片，高分辨原子相以及选区电子衍射照片；c) Mn3Ga和Mn2.43Ga的电子态密度；d) Mn3Ga电子能带图以及反常霍尔电导随能量的变化（红色虚线为Mn2.43Ga所对应的费米能级位置）。e) 第一布里渊区内反常霍尔电导在不同方向上的变化。

图2. 不同温度下Mn2.4Ga单晶不同电流-磁场配置下的反常霍尔电阻率及反常霍尔电导率。

图3. Mn2.4Ga单晶样品的 a）热磁曲线；b）磁场沿y方向不同温度的等温磁化曲线；c）和 d）10K和300K下磁场施加于不同晶向的磁化曲线。

图4. 100K下Mn2.4Ga单晶不同电流-磁场配置下的反常霍尔电导率随磁场与样品夹角的变化。

图5.典型磁性材料和拓扑磁性材料的 a）纵向电导率-反常霍尔电导率关系汇总图和 b）磁化强度-反常霍尔电导的关系汇总图。