一种可以区分激光光谱中单重激发和多重激发的方法

在这一新方法中，将不同功率（绿色）的激光脉冲组合在一起，可以区分物质的单重激发（蓝色）、双重激发（红色）和三重激发（黄色），例如在生物光合作用的复合体。图片来源：Julian Lüttig，维尔茨堡大学

       第一台红宝石激光器于1960年被发明出来，使得光可以进行商业应用，现在光已成为我们日常生活中不可或缺的一部分。与此同时，这一发明开辟了激光光谱学的科学领域，这种技术对材料分析和基本物理现象的研究是至关重要的。然而，尽管这种技术取得了很大的进展，但是自 20世纪70年代以来，该研究团队一直在努力解决一个科学问题：在每次实验中照射在样品上的激光可以激发样品多次，而不是仅仅一次。在这种情况下，单重激发和多重激发的测量结果重叠在一起，通常是无法分开的，因此难以深入理解材料的性质。

       为了解决这个问题，研究人员通常将激光功率降低到多重激发的可能性相对于单重激发可以忽略的程度。然而，多重激发也是无法完全避免的，因此可能导致对数据的错误解释。即使当多重激发本身就是研究的对象时，仍然很难区分二重、三重、四重甚至多重的激发。

一个简单的解决复杂问题的方法

       由德国维尔茨堡大学(JMU)和加拿大渥太华大学的物理学家和物化学家组成的研究团队已经解决了这个存在数十年的问题，他们的研究成果已经发表在《Nature》杂志上了。在维尔茨堡大学的 Tobias Brixner教授课题组开展的实验中，研究人员使用常用的“瞬态吸收”方法来追踪各种材料在一万亿分之一秒（皮秒）内发生的非常快的变化。虽然标准的方法只使用单一激光功率，但是研究人员在该实验中使用了几种不同的功率，并根据新推导的公式将数据组合在一起。通过这种方式，他们能够系统地将从单重激发到六重激发的贡献分离开。

       Brixner 说：“不久前，我甚至认为这种区分是不可能的，特别是使用如此简单的程序，任何光谱研究团队都可以在不费太多额外努力的情况下实现。”然而，“方法”的推导并不是简单的，需要进行深入分析。该研究的合作者渥太华大学的理论学家Jacob Krich 教授解释说：“光与物质的相互作用是非常丰富的，我们已经展示了隐藏在其中的结构。这种方法几乎适用于你想研究的任何样品，这一事实真的让我们所有人都感到惊讶。”

从光合作用到材料科学的应用

       该方法具有广泛的潜在应用。该论文的第一作者、Brixner的博士后研究员（研究期间）、布拉格查尔斯大学的研究员Pavel Malý解释说：“从单重和多重激发中分离信号对于具有密集光吸收体的大型系统特别有用，例如天然光合复合物或有机材料。”未来，该团队计划将该方法扩展用于解释新型光伏材料中的能量传输等。

       消息来源：https://phys.org/news/2023-03-problem-distinguishing-multiple-laser-spectroscopy.html

       [1]Pavel Malý et al, Separating single- from multi-particle dynamics in nonlinear spectroscopy, Nature (2023). DOI: 10.1038/s41586-023-05846-7