单层TMD将二次谐波信号提高七个数量级

在非线性材料中，两个基频光子产生一个倍频的光子的过程被称为二次谐波产生（SHG）过程。SHG首次被发现于20世纪60年代，SHG相关的研究进展促进了许多先进技术和应用，如芯片光源、成像、传感和通信。例如，基于SHG的成像设备能够捕捉近红外（NIR）光，并在可见光范围内发光，是开发新型全光近红外成像技术（如夜视）的核心。

许多传统的非线性材料目前被广泛应用于非线性光学应用。最近，一些新型的二维材料在非线性光学领域展现了新的特性。例如，当过渡金属二氯化物（TMDs）的晶体被稀释成单层时，其具有了直接带隙、强发光、室温下稳定的激子和强二阶非线性。这些独特的光学特性使单层TMDs成为探索新型线性和非线性光学效应及其相关应用的有吸引力的平台。然而，由于与光相互作用长度受限于原子级，单独的TMDs单层发出的SHG信号极低，这极大地阻碍了基于二维材料的实用非线性元器件的发展。

近年来，高折射率介质纳米谐振器已成为增强SHG的一个有效方法。并且，二维材料的SHG效率已被证明是通过放大介质谐振器内的光场强度来解决的。这些纳米谐振器在可见光和近红外波段具有低光学损失，并表现出对光场的强烈限制的能力，即连续体中的束缚状态（BIC）。这种连续谱中BIC的特征频率能够增强二维材料中SHG强度。

使用TMDs单层提高二次谐波强度

图1 单层WS2在光子光栅板上提升SHG的双BICs方案示意图。

最近，中国电子科技大学和诺丁汉特伦特大学的研究团队合作提出了一种使用双BICs的新方案，即基波和二次谐波同时处于共振状态，从而有效地提高了TMDs单层的SHG转换效率。如图1所示，经过设计的GaP光栅板内的BICs对是空腔模式。将TMDs单层转移到BICs板上时，由于双BICs共振过程，TMDs单层的SHG信号可以被极大地放大。具体地，通过激发第一个BIC，基光的电场可以明显增强，同时，第二个BIC在二阶谐波波长上被激发，并将进一步提高非线性转换效率。

在这项研究中，主要挑战是如何匹配TMD单层内BIC共振基波和二次谐波之间的空间模式。研究人员表明，略微倾斜基波的入射角，可以大大改善TMDs单层内的空间模式匹配，与单独的TMDs单层相比，SHG效率提高了四个数量级。此外，通过探索TMDs单层的二维性质，研究人员证明了图案化的TMDs单层可以优化空间模式匹配。这将进一步促进TMDs单层的SHG过程，并将SHG信号放大到七个数量级。

本研究使用TMDs单层有效地增强了SHG信号，推动了使用原子厚度的二维材料进行非线性光学的科学研究，以及实际应用，包括新型光源和基于频率转换的全光夜视技术。