高次谐波揭示出原子电子运动信息

图1 太赫兹脉冲（图中蓝色所示）激发了hBN单层中的原子振动（声子），随后发出的强红外激光脉冲（图中红色所示）通过产生高谐波辐射（图中彩虹所示）探测原子位置，时间不足一飞秒

激光能改变固体材料的性质，在短至十亿分之一秒的时间内赋予固体超导性或磁性。激光强光使固体的原子晶格结构振动、移动电子，使固体在非常短的时间内发生性质改变。但是这其中的基本原理到底是什么？其中的原子和电子是如何运动的呢？

如今，位于汉堡的马克斯普朗克物质结构与动力学研究所的一个理论研究团队提出了一种描述原子运动的新方式。论文发表于Proceedings of the National Academy of Sciences上，研究人员概述了激光脉冲如何在材料中生成更高频率的光——即高次谐波。所生成的高次谐波并非固定不变，而是随着晶格的每次运动变化；高次谐波强度的变化体现出了每个精确时刻原子、电子的运动。

该团队对一层只有一个原子厚的六方氮化硼（hBN）进行了研究，其晶格可以被激发在几十飞秒的时间尺度上振动。首先使用一束“泵浦”激光脉冲照射材料、使原子运动一致；随后，使用第二束红外激光脉冲进一步激发电子，使其产生高次谐波。这些高次谐波含有晶格振动（即声子）的基本信息，通过分析这些谐波，科学家们就能获得有关这些原子运动的更多信息。

该研究小组的发现发表在Proceedings of the National Academy of Sciences上，此项研究标志着研究人员朝着理解固体材料受强激光照射时发生的基本变化迈出了重要的一步。这种方法非常高效，在此之前，研究人员需要使用更先进的光源才能观察到原子、电子的运动。

此外该团队还发现，在原子发生振动之后，材料及初始激光脉冲之间的相互作用会随激光自身相位发生变化。这意味着科学家们能精确识别出晶格中的运动是由激光光学周期中的哪个相位所激发，这就相当于科学家们使用“秒表”定位到了特定的时刻。也就是说，该团队的工作发明了一种高度先进、具有极高时间分辨率的光谱技术，借助这一技术，晶格的运动能以飞秒的精度测量出来，且无需借助使用起来非常繁琐的高能X射线或阿秒脉冲。

马克斯普朗克物质结构与动力学研究所、本文的主要作者Ofer Neufeld说：“这项工作最主要的影响是：我们开创了一个研究声子如何在非线性光物质相互作用中发挥作用的起点；同时这一方法还能让我们探测固体中的飞秒结构动力学，包括相变、物质修饰相，以及电子和声子之间的耦合等。”

文章见：Ofer Neufeld et al, Probing phonon dynamics with multidimensional high harmonic carrier-envelope-phase spectroscopy, Proceedings of the National Academy of Sciences (2022). DOI: 10.1073/pnas.2204219119。