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研究背景
近年来，尽管有机-无机卤化铅钙钛矿在能量转换应用方面引起了巨大的科学关注，但钙钛矿光伏器件中温度和空穴传输层( HTL )类型对电荷载流子动力学和复合过程的影响仍在很大程度上未被探究。特别是，对于辐射复合和非辐射复合以及有效电荷提取的这些关键参数，在温度变化诱导的不同钙钛矿晶相之间是如何变化的，目前还缺乏深入的认知。
研究亮点
希腊研究与技术基金会电子结构与激光研究所（IESL）Emmanuel Stratakis教授团队长期致力于研究激光在光伏和热电材料和器件中的应用。基于上述问题，该团队对有机-无机钙钛矿晶相的电荷载流子动力学变化进行了深入研究。在低于室温的温度下，比较玻璃/钙钛矿结构（参考）和两种不同的玻璃/ITO/HTL/钙钛矿构型的微光致发光( μPL )和超快时间分辨瞬态吸收光谱( TAS )的结果。该工作的目的是探索和揭示不同钙钛矿晶相的电荷载流子动力学，同时也考虑所使用的空穴传输层聚合物的影响。先在玻璃、PEDOT:PSS和PTAA聚合物上分别沉积CH3NH3PbI3（钙钛矿）薄膜，并在85 K至215 K的温度范围内研究所制备的玻璃/CH3NH3PbI3和玻璃/ITO/HTL/ CH3NH3PbI3结构，以探索CH3NH3PbI3斜方和四方晶相的电荷提取动力学。
有趣的是，研究表明，低温下的载流子动力学不仅受空穴传输层的影响，还与不同钙钛矿的晶相密切相关。特别地，μPL谱显示了带隙随温度变化产生的异常蓝移，这与典型半导体的Varshni行为不一致，在120 K以下为钙钛矿的正交相，在100 K以下为双发射。此外，玻璃/ITO/PTAA/CH3NH3PbI3结构在TAS研究的三个温度下，即85 K (正交相)、120 K (正交相和四方相共存)和180 K (四方相)时，与玻璃/ITO/PEDOT:PSS/CH3NH3PbI3结构相比，前者从钙钛矿层到HTL的空穴注入速度更快，复合速率更慢。文章认为这是由于在PTAA聚合物上生长的钙钛矿薄膜具有更好的结晶质量。此外，随着钙钛矿晶相(斜方晶相和四方晶相)温度的升高，两种构型的τ2时间分量和k2双分子复合速率均降低。由此可见，低温下的电荷载流子动力学不仅受所使用的空穴传输层影响，而且与不同的钙钛矿晶体相密切相关。
终上所述，该工作的新见解将为设计更高效、更稳定的卤化铅钙钛矿太阳能电池 (PSC)铺平道路，尤其是应用于低温场景中的PSC，如在卫星或空间站中。更为重要的是，其论证了TAS作为一种评价技术可有效揭示PSC器件中关键组分钙钛矿活性层的物理起源和机理。
该工作以“Charge carrier dynamics in different crystal phases of CH3NH3PbI3 perovskite”为题作为封面论文发表在Opto-Electronic Science 2022年第4期。
