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研究背景
自从1965年激光诱导周期表面结构（LIPSS）被发现以来，历经五十多年的发展，LIPSS已被世界广泛认为是激光微纳制造可获得的最独特结构，可在金属，半导体，陶瓷，电解质和聚合物上广泛制备，已被广泛应用于光学、光电、电化学、生物等领域。LIPSS依据其周期与激光波长的关系可分为低频、高频、超高频和超波长结构。超高频结构的周期小于100 nm；高频结构的周期大于100nm但小于激光波长的1/2；低频结构的周期与激光波长接近；而超波长结构的周期大于激光波长。线偏振飞秒激光通常产生平行条纹LIPSS结构，条纹方向垂直或平行于激光偏振方向；非线偏振光（比如圆偏振光）可获得三角形、菱形等非典型LIPSS结构。
研究亮点
上海交通大学材料科学与工程学院张东石长聘教轨副教授和李铸国教授，中山大学航空航天学院姚清河教授，日本理化学研究所先进光学中心杉冈幸次（Koji Sugioka）教授团队合作报道了线偏振飞秒激光液相加工可产生漩涡等复杂流场，它们可打破光场限制对LIPSS结构进行调控，生成圆形和方向交错的LIPSS结构。利用仿真对流体场景进行了还原和验证，仿真结果有力地支撑了实验结论。该工作以“Liquid vortexes and flows induced by femtosecond laser ablation in liquid governing formation of circular and crisscross LIPSS”为题发表在Opto-Electronic Advances 2022年第2期。该论文是Opto-Electronic Advances 期刊在2019年第3期发表的题为“Hierarchical microstructureswith high spatial frequency laser Induced periodic surface structures possessing different orientations created by femtosecond laser ablation of silicon in liquids”文章的后续工作，是作者关于LIPSS新现象、新机理和新应用的系列研究报道之一【ACS Appl. Electron. Mater. 10.1021/acsaelm.1c01180; Int. J. Extrem. Manuf. 2022, 4, 015102；J. Mater. Sci. Technol. 2021, 89, 179-185；Nanomaterials 2020, 10, 1573；ACS Appl. Nano Mater. 2020, 3, 1855−1871；Int. J. Extrem. Manuf. 2020, 2, 045001; Int. J. Extrem. Manuf. 2020, 2, 015001; Opto-Electron. Adv. 2019, 2, 190002】。
图1 飞秒激光加工过程中产生的液体漩涡诱导圆形LIPSS形成和理论仿真验证。（a-f）功率为700mW飞秒激光液相冲击碎裂微纳加工工艺产生的结构及其表面（b）和底部孔洞特征（c-f）；在底部孔洞里发现了圆形和双圆形LIPSS结构；（g-l）功率为50mW条件下获得的宏观结构和局部LIPSS形貌图；（i/k, j/l）分别是（g）和（h）绿色和蓝色区域；（m）理论仿真漩涡形成的可能性：高速水平和垂直流体交叠作用于单个孔洞产生的漩涡速度矢量图
基于新开发的飞秒激光液相冲击碎裂微纳加工工艺【Int. J. Extrem. Manuf. 2020, 2, 045001】，在激光功率为700 mW超强冲击波作用下，平行沟槽碎裂生成如图1a所示结构，只有部分沟槽没有被破坏。在沟槽上发现了典型的垂直于激光偏振方向的高频周期LIPSS结构，周期在100-200 nm之间（图1b），而在沟槽底部的孔洞发现如图1c-f所示的圆形和双圆形LIPSS结构，推测是由流体的漩涡和涡流屏蔽（双漩涡）效应导致的【J. Fluid Mech. 1982, 116, 77-90】。在激光功率很小（50 mW）的情况下，冲击波能量比较小，产生的稍浅平行沟槽不会被破坏。在沟槽底部发现了一系列孔洞（图1g-h），有些呈现螺旋状结构（图1i），预示着漩涡的产生。在沟槽的边缘发现了弧状结构（图1j），预示着漩涡可以从沟槽的上部一直到达其底部，影响所有其覆盖的LIPSS方向。除了圆形LIPSS，漩涡还会诱导LIPSS方向倾斜（图1k），使其不再垂直于激光极化方向。只有在沟槽结构的顶部，典型的垂直于激光极化方向的LIPSS结构才被发现（图1l）。对单孔洞在垂直和水平交叠的高速流体作用下的流体行为进行了仿真，证明了漩涡生成的可能性（图1m），从而验证了作者的猜测。
图2 高压强漩涡导致的结构碎裂和侧壁刻蚀。（a-b）仿真得到的漩涡静态压强分布侧视图和顶视图；（c）液相飞秒激光加工钨时漩涡导致的侧壁水平方向碎裂及纵向刻蚀；（d-e）激光功率为700 mW、扫描间隔为15 μm、扫描速度为0.5 mm/s时相反方向激光液相加工硅诱导的漩涡在侧壁刻蚀的结构形貌，（f）激光功率为700mW、扫描间隔为15μm、扫描速度增加到1mm/s时获得的侧壁结构
图2a-b所示为仿真获得的漩涡静态压强侧视图和俯视图，压强可达到MPa级。超高的压强作用于侧壁会导致平行沟槽碎裂（图1a），还会导致脆性金属钨侧壁沿水平方向碎裂（图2c），在垂直方向留下了漩涡的刻蚀痕迹（图2c）。700 mW功率飞秒激光加工硅的结构侧壁也发现了漩涡刻蚀的沟槽（图2d-f），侧壁沟槽结构在顶部和底部有明显的偏移（图2d），表明漩涡不是静态的，而是动态移动的。改变扫描方向可以获得不同方向偏移的弧状侧壁沟槽（图2e），表明改变扫描方向可以改变漩涡的移动方向。改变扫描速度可以调节漩涡的密度，从而改变漩涡刻蚀沟槽的间距（图2f）。无论在何种情况下，漩涡对侧壁施加的压强都会导致严重的结构碎裂【Int. J. Extrem. Manuf. 2020, 2, 045001】。
图3 曲面结构上不同方向流体导致方向交错LIPSS结构的形成。（a-b）激光功率为700 mW、扫描间隔为5 μm、扫描速度为1 mm/s时飞秒激光液相加工在硅材料上获得的结构形貌图。由于激光脉冲的重复作用，碎裂区域的表面覆盖方向交错的LIPSS结构；（c）理论仿真液体在类似结构上的流场方向，和实验观测LIPSS方向一致
图3a展示了激光功率为700 mW、扫描间隔为5 μm条件下高密度碎裂生成的类似山状结构（图3a），碎裂表面覆盖着方向交错的LIPSS结构（图3b绿色箭头所示）。图3c仿真了类似结构上的流体方向，可以看到结构曲率会引起流体方向改变，从而导致了方向交错LIPSS结构的形成。实验结果表明了激光在与物质的作用过程中，在所生成结构的辅助下，会产生超高压强的漩涡流场和方向不断变化的流场，除了导致结构碎裂外，还能打破光场限制影响LIPSS结构的方向和形貌。
综上所述，该项研究展示了新型的圆形和方向交错的LIPSS结构并提出了基于液体流场的LIPSS形成机理，对丰富LIPSS多样性和精准阐释LIPSS形成机理具有重要意义。
论文来源：https://www.oejournal.org/article/doi/10.29026/oea.2021.210066
文章来源：https://mp.weixin.qq.com/s/fJ5VC2xYyZJPQnAzmGvZ_g
