飞秒激光激发硒化锌多晶中的双光子吸收和受激发射

图1 不同强度的775 nm入射激光环境，ZnSe多晶中双光子吸收诱导出荧光。(a) 强出射蓝光示意图；ZnSe多晶的侧视图 (b) I = 25 GW/cm2；(c) I = 4 GW/cm2；(d) I = 1.5 GW/cm2；(e) I = 1 GW/cm2；

       英国利物浦大学工程学院激光工作组的研究员们，讨论了飞秒激光激发硒化锌粉末中的双光子吸收和受激发射过程，该工作发表于杂志《Opto-Electronic Advances》。

        硒化锌（ZnSe）是一种令人着迷的光学材料。作为半导体，它在可见光至远红外线范围内的照射下均呈现透明状，例如，可用作热感应相机的视窗。此外，掺杂后的ZnSe单晶是发光二极管的基件。然而，ZnSe对入射激光强度十分敏感，它的光学性质随入射光的强度而变化，这种现象称为非线性响应。这种灵敏度驱动了当前的研究，即ZnSe暴露在775 nm，200 fs（2×10-13 s）的近红外激光脉冲中，会产生强烈而美丽的蓝色荧光（图1 (a)）——ZnSe晶体中的电子同时吸收两个低能级的光子，跃迁到高能级，几纳秒后，会观察到发射出的能量较高的蓝色荧光（460 – 550 nm）。

       该研究的对象是ZnSe多晶——易生长且纯度高，相对于单晶样品便宜得多。该研究发现，双光子吸收系数（b）随入射光的强度而变化，并且利用“Z-扫描技术”测量这一系数。这种技术利用弱聚焦激光束透射ZnSe薄膜样品，同时测量透射率及其变化。研究者通过b系数的变化推断出，持续的激光照射下，样品会进一步的吸收光子（激发态吸收），称为反饱和吸收。在低入射强度（I < 5 GW/cm2）下，研究者们测得当入射光波长为775 nm时，吸收系数b为3.5 cm/GW，这与之前的文献报道一致——随光强增加，系数b显著降低。

       受激发射是激光的主要光源：电子受到光的激发自高能态向低能态跃迁，并发射出与激励光同相位、同偏振和传播方向的光波，即为受激发射。研究者观察到强烈的蓝色荧光（见图1 （a））后，进一步思考：如果用775 nm但具有超高光强的激光照射ZnSe多晶，双光子吸收能否诱导出受激发射。而在此之前，这种现象只在ZnSe单晶中观察到。荧光寿命的测量值te ~ 3.3 ns，研究者将厚度为0.5 mm的薄膜样品安装在一个长为10 cm的光学短腔中，以接收出射信号。实验结果表明，在峰值波长Ip = 475 nm处，谱线从带宽DI = 11 nm（腔体局限）缩小到2.8 nm，明确证实了双光子吸收诱导了受激发射。

       多年来，利物浦大学工程学院的激光工程小组受激光和光子学专家Geoff Dearden教授的领导，利用先进的科学技术（飞秒和皮秒脉冲激光），以及以金属、聚合物和半导体为主体的激光束工程，研究了超快激光与材料的相互作用，例如，利用激光烧蚀制备复杂且周期性排布的微结构表面（厚度 < 1 mm）。这种结构具有广泛的应用前景，包括控制表面疏水性、抗菌反应、安全标记和航空航天方面昂贵部件的精密微结构制造等。通过平行的飞秒激光脉冲，透明聚合物（PMMA）和电介质，如蓝宝石，内部发生多光子吸收，从而实现了高速微结构化。周期性折射率工程是这种微结构的产物，它可以构建高质量、高效率的三维布拉格光栅，用作频谱分析和极端环境下（如航空发动机）的高温传感器。