超快相干非线性纳米光学和石墨烯的纳米成像

由于石墨烯具有线性能量色散和大跃迁偶极矩阵元素，因此它是非线性光电应用中具有吸引力的材料。然而，由于缺乏合适的实验技术，石墨烯与光相互作用的强烈的非线性响应，超快相干动力学和相关的纳米级现象的机械起源仍然难以捉摸。本文利用绝热纳米聚焦和成像研究了石墨烯在飞秒和纳米量级的时空分辨率下的宽带四波混频（FWM）响应。本文检测到样本边缘处的非线性信号增强，并且依赖于激发区域小至104个碳原子的的层数。飞秒FWM纳米成像和频域测量揭示了T2≈6±1 fs时间尺度的相位差，本文将其归因于强电子——电子相互作用。另外，本文还在~100-400nm长度尺度上识别出不寻常的非局部FWM响应，并将其归因于控制尖端近场动量矩与具有高费米速度的石墨烯电子之间的非线性相互作用的多普勒效应。本文的研究结果说明了石墨烯的独特非线性纳米光学性质，其可用于相关的二维材料类别，以及为形成改进的非线性和超快纳米光子器件奠定了基础。

单层和少层石墨烯的近场FWM成像，白色虚线表示物理石墨烯边缘