高量子效率的近红外二区荧光AgAuSe合金化量子点

       无机半导体量子点具有很多独特的物理化学性质，包括尺寸依赖的荧光发射、高的发光强度、高的光物理/化学稳定性和表面易功能化等，被广泛应用于发光二极管 (LED)、太阳能电池、激光器和生物成像等诸多领域。因此，设计和合成具有高荧光量子产率 (PLQY)、可调的荧光发射和良好生物相容性的量子点一直是研究的热点。

       第二近红外窗口（NIR-II，900-1700 nm）荧光由于活体组织对其光子的吸收和散射效应大大降低，在生物医学成像和近红外LED等方面得到了广泛的研究。Ag基量子点（Ag2S和Ag2Se）是典型的不含有毒性重金属元素的NIR-II荧光探针。以Ag2Se为例，它具有窄的直接带隙（0.15 eV），是一种理想的NIR-II荧光材料。然而，Ag2Se中Ag离子的高迁移率导致大量的阳离子空位和晶体缺陷，导致Ag2Se量子点的PLQY小于5%。因此，开发一种新的策略来获得高PLQY的Ag基量子点具有重要意义。 

       基于此，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所王强斌研究员和中国科学院福建物质结构研究所陈学元研究员合作，首次采用合金化的方法合成了银金硒（AgAuSe）量子点。该量子点发射峰位于978 nm，其绝对PLQY为65.3%（为目前报道的不含毒性重金属的NIR-II量子点PLQY的记录），发射半峰宽为90 nm，寿命为4.58 μs。结合变温光谱，表明该量子点PLQY增强的主要原因在于非辐射跃迁的有效抑制。进一步通过瞬态吸收光谱，表征了其激子动力学过程。这种合金化策略对不同尺寸的Ag2Se量子点具有普适性，可以在820-1170 nm范围内调节AgAuSe量子点的荧光发射光谱。这种具有无毒重金属元素的高PLQY量子点在生物成像、发光二极管和光伏器件中表现出巨大的应用潜力。

图1. AgAuSe量子点的结构和光学性质表征。

图2. AgAuSe量子点变温光谱和瞬态吸收光谱。

       相关成果发表于J. Am. Chem. Soc.。中科院苏州纳米所杨红超博士和福建物构所李仁富为本文的共同第一作者。通讯作者为王强斌研究员和陈学元研究员。该研究得到了国家自然科学基金委重点项目、中科院基础前沿科学研究计划和中国科学院战略先导专项的资助。

       原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

        Colloidal Alloyed Quantum Dots with Enhanced Photoluminescence Quantum Yield in the NIR-II Window Hongchao Yang, Renfu Li, Yejun Zhang, Mengxuan Yu, Zan Wang, Xi Liu, Wenwu You, Datao Tu, Ziqiang Sun, Rong Zhang, Xueyuan Chen*, Qiangbin Wang* J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 2601–2607, DOI: 10.1021/jacs.0c13071