阿秒条纹时钟高速发射俄歇电子

自引用的阿秒条纹实验。两种电子发射之间的固有延迟导致分析的数据中的特征椭圆。原则上，椭圆周围单个数据点的位置可以像时钟的指针一样被读取，从而显示动态过程的精确计时。Daniel Haynes/Jörg Harms 供图。

研究人员使用一种称为自引用阿秒条纹技术测量了与原子中俄歇电子发射相关的衰变寿命。汉堡马克斯•普朗克物质结构和动力学研究所（Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter）的Daniel Haynes和一个国际科学家团队是第一个使用X射线自由电子激光（XFEL）做这种测量的。他们发现，俄歇衰变寿命明显长于半经典近似值预测的寿命，但与完全量子计算一致。研究小组说，他们的新技术很快就可以用来研究分子中电子的量子纠缠。

自21世纪早期发明以来，阿秒条纹在极短时间内影响了原子和分子动力学研究。在传统的阿秒条纹光谱中，初始激光脉冲触发原子或分子的电离，然后由另一个更长波长激光脉冲的振荡电场调节发射电子的能量。有些电子会从调制中获得能量，而另一些电子将失去能量。研究人员测量这种条纹可用于确定发射电子的特性。瑞士Paul Scherrer Institute的团队成员Adrian Cavalieri说，脉冲的时间稳定性至关重要："在实验室中，阿秒光谱学的主要推动因素之一是电场的相位稳定性。因此，你可以非常仔细地更改激光场和电离事件之间的延迟，并使用激光场的渐变获取你所需的任何信息。

定时抖动

XFEL 是一个大型的、基于加速器的辐射源，它可以提供高能、类似激光的辐射脉冲。然而，它们存在一个不可避免的问题，就是定时抖动，即连续脉冲之间的间隙不一致。"在物理研究中有一个基本元素，即X射线[激光]脉冲是由自放大的自发辐射产生的，它具有随机性，因此无法以100%的精度预测脉冲是何时产生的，"Haynes解释道。这使得XFEL不适合提供电离脉冲进行阿秒条纹的研究，并且限制了研究人员研究一些很重要的高能原子过程，如以亚飞秒分辨率研究俄歇衰变。

受激的电子

当高能辐射源（如X射线）从原子的内部轨道激发电子（称为光电）时，俄歇过程就开始了。这个过程创造了一个核心空穴，它会立刻被外部轨道的电子填充。这留给了原子额外的能量，而这些能量通过另一个（俄歇）电子的发射而耗散掉。研究这种极其常见的物理过程是理解原子物理学中许多重要过程的关键。在适当的时间尺度内描述俄歇过程需要超短、高强度的X射线脉冲，这些脉冲超出了小型X射线激光器的能力。XFEL可以提供适当的飞秒脉冲，但它们的定时抖动比俄歇衰减的时间尺度长约100倍。

在他们新的研究工作中，团队找到了解决这个问题的高明方法。他们无法控制X射线脉冲的时序，因此也无法控制光电子在发射时条纹场的相位。然而，他们了解到，这个相位将在光电子发射和俄歇电子发射之间的时间过程中演变。因此，条纹场将在两个电子上印上不同的相位，这将反映在它们的相对能量中。

清晰的椭圆模式

研究人员在加利福尼亚州SLAC的XFEL Linac Coherent Light Source中心做了80000次测量。他们绘制了能够探测俄歇电子能量的光子化能量。结果显示了一个清晰的椭圆模式，然后研究人员用来重建两个电子之间的相位延迟，以及时间延迟。他们的结果表明俄歇衰变寿命为2.2 fs。这比经典近似值预测的时间要长，经典近似值将两个发射过程分开处理。相反，测量结果与相关电子衰变的全量子模型一致。

加拿大联合阿秒科学实验室（Joint Attosecond Science Laboratory）的David Villeneuve对这项研究印象深刻，他说 "XFELs的定时抖动非常差，使得精确的时间测量变得不可能。Haynes（和同事）的工作解决了这个问题，"他说。"这种自引用技术大大扩展了XFEL设备可以完成的实验范围。 它要求发射两个电子，以便测量其相对时序，但为依靠XFEL源提供的高强度激光的实验开辟了新的可能性。法兰克福高德大学（Goethe University in Frankfurt）的Reinhard Dörner也认为："这是一项出色的工作，它确实推进了通过FELs技术进行时间分辨的极限。它还在时间分辨领域为研究电子在分子中的纠缠铺平了道路。”

这项研究发表在《Nature Physics》上。