光子纳米微射流

微球、微圆柱体和更复杂的介质结构可以产生纳米尺度的定向能。由于制造技术的进步，这些光学射流可能很快就会得到应用。
       两千年前，人们就知道小水滴会导致植物“晒伤”。这些“晒伤”是光子纳米射流(PNJs)造成的。光子纳米射流是一种高度集中、传播的光束，由一些波长量级的特定类型的介质结构(通常是球形和圆柱形结构)产生。典型的PNJ的聚光区位于强度最大的位置，宽度小于半个波长，长度大于一个波长。在被阳光照射的液滴的情况下，每个液滴所产生的集中能量强度是入射光的10到50倍。
       典型的PNJ发生器(如微球或微圆柱体)只有几个波长大小，与传统光学元件(如薄透镜)的不同之处在于，PNJ发生器依靠近场衍射和干涉效应来实现其不同寻常的特性。因此，PNJ发生器需要用波动光学来分析，而不是用通常用于经典元件的几何光学来分析。与其他近场现象不同的是，PNJ常常是由传播的波组成的。而且，当PNJ在非常接近电介质的地方产生时，倏逝波也可能产生PNJ，但大多数PNJ发生器都能在许多波长之外产生一个小焦点。
       尽管PNJ的理论已经为人所知并进行了多年的数值研究，而且生产PNJ的简单介质球也已经很容易得到，但制造PNJ发生器的更复杂设计仍然是一个挑战。但新技术的出现可能很快使这些微小的光学射流成为设备设计工具包的一部分。
从普通的微球到GRIN结构
       传统上，球形和圆柱形介电微结构分别是产生点聚焦和线聚焦PNJs的几何选择。单指数(例如，二氧化硅)微球是产生PNJ最简单的方法之一，而自组装的微球层可以用来产生PNJ热点的二维阵列，从而简化排列。
       大量的几何和梯度指数(GRIN)微结构可以被设计成平面波入射场产生PNJs。这些结构虽然比传统的微球更难制造，但可以产生更窄的光束，并通过提供更多的变量来精确设计PNJ的形状，从而显著扩大设计空间。评估此类器件的一个常用指标是PNJ的长度除以其半最大值(FWHM)的全宽度，这可以通过反设计进行优化，以产生具有合理制造公差的可制造设计。
       一种最大化强度或PNJ长度与FWHM之比的方法是设计一个阶跃折射率剖面，利用多个界面的折射和干涉。虽然这些设计很难制造，但它们通常能生产出性能优良的PNJs。 比如，2019年中山大学的研究人员提出了一种高折射率圆柱和包层的设计。在数值模拟中，假设用633 nm光照明，该设计产生了一个令人难以置信的87 nm的FWHM（0.14倍波长），以及在PNJ热点处最大 38倍的强度增强。该设计提出了许多制造上的挑战：使用n = 3的材料、涂层使用第二种材料，以及在定义明确的界面上精心设计的切割。但如果这些挑战能够被克服，最终的PNJ将在该领域中以零点几个波长的分辨率名列前茅。
       GRIN结构可以更精确地控制PNJ的性能，从而实现复杂的相位波前工程。例如，一系列与焦点最近点相切的定指数球可以产生非常高强度的PNJ，当入射的平面波穿过GRIN结构时缓慢弯曲，在PNJ热点处产生相长干涉。当使用同心球代替时，可以创造一个拉长的PNJ，这个设计产生了一个20倍波长长的PNJ。2017年，俄罗斯托木斯克州立大学(Tomsk State University)的研究人员提出了一个非传统的结构，它包含一个微长方体。在数值模拟中，研究人员发现，通过设计沿微长方体截面分级因子，得到的PNJ长度可以被裁剪为1到7个波长。而相对简单的微长方体几何结构可以简化设备的制造。
“齿，钩和陷阱”
       其他材料和几何形状的组合可以产生更奇特的PNJ。例如，在2018年，上述托木斯克州立大学(Tomsk State University)小组利用介电锯齿图中的相位衍射光栅实验实现了近场PNJ发生器。每一个三角形的齿可以产生一个明显的旁瓣PNJ;将多个周期组合成一个结构就会产生一组PNJ(每个PNJ位于齿上方)，它们的旁瓣要弱得多。
      从实验上看，这种结构是通过光刻和复制成形制造的，这是一个潜在的显著优势，因为这意味着这种结构可以大规模的在精确定义的阵列中轻松、廉价地生产，不像大多数球形设计。PNJ发生器间隔紧密(至少测试间隔5µm),但仍然产生了类似焦标准介质球。测得的PNJ宽度仍然是亚波长，长度扩展到5个波长。
       最近，托木斯克州立大学的研究小组报告了一种可调谐装置的实验演示，该装置可以产生“光子钩”——一种具有非对称场轮廓的PNJ，它可以产生热点曲率半径为一个波长量级的光束。演示的设备由一个标准的微圆柱体和一个横向的金属片组成，该金属片阻挡了一部分照明。调整金属掩模的高度可以调整挂钩的曲率半径。物理上，“钩子”产生是因为微柱体的部分照明不再导致平行于掩模平移方向的波矢量分量完全抵消。最后，通过在PNJ发生器后面应用金属，前后波的干涉将产生驻波PNJ。对于光捕获应用，驻波PNJ比常规行波PNJ的一个优点是，驻波PNJ平衡了轴向散射力，否则将推动物体沿光束传播方向被捕获。这一优势意味着，更多种类的物体，包括金属纳米粒子，都可以被驻波PNJs捕获并操纵。虽然类似的PNJ可以在两个微球之间产生，但这需要两个微球的精确对齐;这种提议的结构只需要在金属片的任何地方放置一个单一的微球，可能更容易制造。在设想创建和优化PNJs的新结构时，实际的应用程序需要具备制造这些结构的能力。
先进的制造 
       正如上面的一些讨论所表明的那样，虽然许多令人兴奋的工作已经在设想创建和优化PNJs的新结构方面取得了进展，但实际应用需要能够轻松地批量制造这些结构。新兴技术为这种可伸缩制造指明了方向。
       二氧化硅微球可以从众多供应商获得，单个的微球可以被提取并用作孤立的PNJ发生器。微球也可以通过自组装以规则的方式排列，其中典型的是一种紧密排列的单层六边形排列。2020年4月，中国深圳先进技术研究院的研究人员引入了一种名为“模板辅助自组装”的技术，该技术使用光刻技术和反应离子蚀刻技术来创建微孔，微球可以在其中自组装。该技术允许任意设置微球排列，这在生产规模制造中具有潜在优势。 更先进的平面和三维PNJ发生器结构已经成功地使用标准光刻技术。然而，新兴的PNJ发生器结构，包括复杂和体积的折射率阶跃型和GRIN结构，需要对光学特性进行全三维操作，这是传统制造方法难以实现的。一种新兴的替代方法是直接激光书写(DLW)，这是一种用于定义3D聚合物结构的无掩模光刻工艺(参见《3-D Laser Nanoprinting,》，OPN, 2019年10月，第28页)。
       最近，美国伊利诺伊大学的团队开发了一种增强的DLW过程，即通过光束曝光的亚表面可控折射率(SCRIBE)。该技术利用多孔衬底机械支撑光刻胶，使悬浮光学元件可以可靠地定义，而不需要打印聚合物支架。此外，通过调节激光功率和光束曝光量，SCRIBE可以控制聚合光刻胶在衬底孔中的填充率，从而在局部设置有效折射率。研究人员发现SCRIBE可以在很宽的连续范围内改变折射率(折射率变化大于0.3)，在所有三个维度，以亚微米的分辨率，并以单一进程运行。它避免了需要多个光阻剂和书写步骤来实现GRIN光学。该技术不仅可以创建PNJ发生器，还可以创建其他光学元件，如Luneburg透镜、复合消色差透镜、平面轴、3D波导和微环，以及可变颜色分布布拉格反射器，这些器件可在多孔硅(PSi)和多孔氧化硅(PSiO2)中创建。
       定义利用SCRIBE的几个微米大小的体积光元素的能力使得先前提出的PNJ发生器设计得以实现，由两个级联多模波导组成，每个波导有一个柱形盖组成。每个波导的尺寸,每个帽的曲率和两个元素之间的差距是用来控制模态的干扰，因此设计PNJ热点位置和形状,以减少旁瓣的强度。
开发应用 
       随着制造方法的不断改进，我们期望PNJs的不同寻常的特性在现实世界的应用中找到新的用途。PNJ应用领域正在研究实验室继续探索着。
（1）超分辨率成像
       在普通显微镜下，衍射极限阻止了与可见光间隔小于200nm的特征区分。通过在感兴趣的衬底表面放置PNJ发生器，纳米尺度物体的高分辨率近场图像可以在远场转化为可分辨的虚拟图像。近十年前，研究人员通过实验证明，由于衬底与PNJ发生器结构之间的消隐波耦合，PNJ与标准显微镜结合在一起，能够在600纳米的照明下测量小至50nm的特征。分辨率密切依赖于PNJ宽度，而较长的PNJ长度可以增加景深和机械定位公差。
       2020年4月，中国科学院光学与电子研究所的研究人员报告了另一种有趣的方法，即利用PNJs将光学捕获与超分辨率成像相结合。该团队使用了一束单一的激光束来定位一个微球对样品，收集反射光以超分辨率成像特征。这种方法使样本的多个部分能够独立快速地查看，而不会干扰或损坏样本本身。2020年8月，东南大学的另一个研究小组使用DLW(通过Nansocribe 3D打印机)直接在衬底上编写PNJ发生器，以对感兴趣的特征成像。在衬底PNJ发生器的帮助下，该团队可以使用传统显微镜来分辨光栅和具有比经典分辨率限制更小孔的结构。
（2）化学传感
       俄罗斯远东联邦大学的研究人员最近利用基于PNJ的荧光成像技术对化学传感进行了实验探索。研究小组使用覆盖在对Au3+敏感层中的Al2O3微球阵列，既用PNJs产生荧光团激发，又收集荧光团发射，从而检测局部分析物浓度。PNJ中密集的光浓度增强了敏感层的荧光强度，使分析物的最低检出限更低。与等离子体方法相比，PNJ方法能够激活明显更大的敏感层，在与等离子体结构接触的非常小的区域增强荧光。
（3）改善显微内窥镜
       2020年5月，法国国家科学研究中心(CNRS)的一个研究小组表明，PNJs的非线性效应可以改善微内窥镜检查，这涉及到将光纤插入人体，通过局部激发和收集产生的放射物来对组织成像。放置在高数值孔径双包层光纤顶端的二氧化硅微球，创造了一个高强度PNJ，它既能集中700- 1000纳米可调谐飞秒激光器发出的脉冲，又能有效地收集散射光。该系统可实现双光子激发荧光和二、三次谐波非线性成像的胶原蛋白、绿色荧光蛋白(GFP)标记的神经元和人类皮肤角质层。
（4）粒子捕获与操纵
       PNJs可以实现极高强度的场和纳米尺度的定位。2018年，俄罗斯谢门诺夫化学物理研究所的研究人员报告称，使用二氧化硅微球浓缩飞秒激光脉冲，并在水中诱导击穿和空化。水的有效带隙很大，需要激光器产生5个光子才能电离，这样的高阶非线性过程只有在PNJ热点区域才能实现。此外，来自高定向PNJ的空化可以用于推动微球反平行于光传播方向，其力明显大于传统光阱产生的力。据报道，粒子的速度可达100m/s。
       去年，香港和新加坡的研究人员观察到一种反向作用力，但由于不同的物理效应，当溶解的粒子被皮秒激光照射时。溶解粒子阴影侧的PNJ热点中的溶剂分子通过光热效应受到局部加热。虽然入射光子通过光学散射力向粒子传递动量，但热产生的流体力要大四个数量级。因此，粒子所受的合力与光传播方向相反。这种方法只需要一个单一的激光源，不会造成介质的击穿，但所传递的力相对较小(微牛量级)，检测到的最大粒子速度约为1毫米/秒。该团队设想将该技术应用于生物光子学领域，如细胞分类和分类。
纳米射流的未来 
       如上所述，新兴的制造技术可能很快就能实现许多最近提出的先进PNJ发生器设计。SCRIBE和其他新兴技术开始为PNJ发生器的工程设计提供更多的自由度，有可能增加制造公差、新的功能、简单的大规模制造和PNJ发生器的普遍集成，从而提高芯片级激光器、调制器、光电探测器和成像传感器的性能。随着新材料和器件几何形状、制造方法和应用的出现，PNJs研究中产生的概念有机会扩展到新的领域。
       原则上，折射率差为2到3的工程结构可以产生波长为十分之一的FWHM的PNJ。人工增加折射率的新材料科学技术，加上将操作扩展到极端紫外线区域，可以将FWHM降低到亚纳米水平。 PNJs的理论和应用空间也在光学领域之外迅速扩展。用来理解光学聚焦的工具可以更广泛地用于研究聚焦在几个波长范围内的波。在太赫兹和毫米波范围内的PNJ操作是一个新兴的探索领域，近年来通过“声射流”聚焦声波已被理论化和论证。因此，随着新材料和器件几何形状、制造方法和应用的出现，在PNJs研究中诞生的概念有可能扩展到其他新领域。

图1：在405 nm光照射下，由直径为2.0µm、折射率为1.59的传统微圆柱体产生的光子纳米射流。

图2：用SCRIBE(左)创建的带帽多模波导结构产生了高度集中的PNJ，与模拟结果非常一致(中、右)。