自然-通讯| 基于几何相位的非线性超构表面太赫兹辐射源

太赫兹科学与技术的研究进展已经表明太赫兹波在材料科学、成像、生物医学等领域具有重要科学价值。多功能太赫兹光源的研发有望进一步拓展太赫兹技术的广泛应用。近日，南方科技大学材料科学与工程系、量子科学与工程研究院李贵新课题组与以色列特拉维夫大学Tal Ellenbogen课题组合作在基于几何相位(Pancharatnam-Berry Phase)的非线性超构表面太赫兹辐射源领域取得新进展，相关成果以“Functional THz Emitters based on Pancharatnam-Berry Phase Nonlinear metasurfaces”为题发表于《Nature Communications》。

研究背景

太赫兹科学与技术已被广泛用于材料物理、安全检测、医学检测等领域。在太赫兹光源上进行多自由度光场调控，例如调控太赫兹波的偏振和相位，有望为太赫兹波与物质相互作用的机理研究、太赫兹波信息加密、太赫兹圆二向色性光谱学等领域奠定重要基础。然而，此前在光源上对太赫兹辐射直接进行多自由度调控存在很多挑战。

       近年来，基于几何相位的超构表面在线性光学范畴下的高效率全息成像、超薄光学波片、平面透镜等领域已经表现出极高的应用价值。超构表面的研究进展极大程度上丰富了人们利用超构功能基元实现对电磁场 (可见光、近红外光，太赫兹、微波等) 进行调控的手段，为设计新型光学元件提供了新原理、新技术。自2015年起，几何相位的概念被成功推广到非线性光学范畴 [Nature Materials 14, 607 (2015)]。例如，将圆偏振近红外飞秒激光垂直入射到具有不同旋转对称性的金属等离激元超构功能基元上，产生的非线性谐波将携带由泵浦光的圆偏振、谐波级次、超构单元的旋转角度共同决定的非线性光学贝里几何相位。这种不依赖于入射光波长的非线性极化率的相位可描述为：(n-1)σθ和(n+1)σθ, n为非线性谐波级次，σ=±1表示左、右旋圆偏振，θ为超构功能基元的几何方位角。通过在空间上旋转具有旋转对称性的金超构功能基元的方位角，实现了非线性超构表面透镜、非线性全息成像等功能。最近研究表明，等离激元超构表面是产生太赫兹波的一种新颖的平台，然而基于超构表面实现对太赫兹波的偏振和相位的灵活调控尚待进一步研究。

创新研究

本文首次报道了一种新型的基于几何相位(Pancharatnam-Berry Phase)的非线性超构表面太赫兹辐射源。这种非线性超构表面由具有三重(C3)旋转对称性的金等离激元超构单元构成。在飞秒激光泵浦下，通过旋转C3超构单元的方位角，可以在深亚波长尺度上控制超构表面上辐射出太赫兹波的偏振和相位。相关研究有望为太赫兹光源上的光场调控提供重要方法。

       传统非线性光学中产生太赫兹辐射的光整流原理，我们发现在圆偏振光沿着超构单元的C3旋转对称轴垂直照射下，超构单元上的太赫兹辐射是被禁止的。这与此前C3超构表面上倍频辐射的情况有很大不同。然而，在两束自旋角动量相反的圆偏振光(或者说一束线偏振光)泵浦下，太赫兹波对应的非线性极化可以描述为： [图片] ，其中θ为C3超构单元的旋转方位角，σ=±1表示左、右旋圆偏振泵浦光。我们可以理解为，左旋和右旋的泵浦光产生的右旋和左旋的太赫兹波的电场携带3σθ的相位 (图1a)。这为在深亚波长尺度上调控太赫兹波源的自由度（偏振、相位）提供了一种无色散方案，即圆偏振太赫兹波的相位与泵浦激光和太赫兹波长均无关。

C3超构单元上太赫兹产生的选择性定则

图1、C3超构单元上太赫兹产生的选择性定则。a, 圆偏振光泵浦下，具有C3对称性的金超构单元上无太赫兹辐射。当泵浦光同时包含左旋、右旋光，可以产生右旋、左旋太赫兹波。b, 金超构表面的电子显微镜图。比例尺：550 纳米。c, 线偏振 (Ex)和圆偏振飞秒激光泵浦下，产生的太赫兹脉冲 (Ey)。d, 太赫兹脉冲辐射对应的频谱。e, 旋转泵浦光的线偏振方向(θ)，测得出射的太赫兹波的电场(Ex 或Ey) 与入射场之间存在3θ 角度关系。

 首先，我们将研究具有局域和宏观C3旋转对称性的金超构表面。如图1b所示，通过电子束光刻等技术在玻璃衬底上制备了30纳米厚的金超构表面，其表面等离激元共振波位于1100纳米-1600纳米之间。泵浦光波长为1500纳米，重复频率为1000赫兹，脉冲宽度约为50飞秒，相关测量结果如图1c-1e所示。从图1c可以看出，圆偏振光泵浦下出射太赫兹波的电场强度远低于线偏振泵浦下的结果。通过旋转泵浦光的线偏振方向(θ)，测得出射的太赫兹波的电场(Ex或Ey) 与入射场之间存在3θ 角度关系。以上实验测量结果均与我们根据光整流原理得出的理论预测一致。

圆偏振太赫兹波的产生与分束

图2、 太赫兹波的自旋-轨道相互作用。 a, 超构表面上太赫兹波的产生与分束，在线偏振近红外飞秒激光泵浦下，产生的左右旋太赫兹波分别衍射至±1一级，衍射角：  b, c, 正(LCP)、负(RCP) 1级衍射级次上太赫兹波的Ex、Ey分量。d, e, 太赫兹波的Ex、Ey分量的相对相位。正负相位差分别代表左、右旋圆偏振太赫兹波。

 根据以上太赫兹辐射的几何相位理论和光的自旋-轨道相互作用机理，我们预测在具有相位梯度的超构表面上，可以在产生圆偏振太赫兹波的同时实现左、右旋圆偏振的分束。如图2a所示，我们制备了面积为5 mm x 1 mm的相位梯度超构表面, 超构单元的旋转角为  [图片] , [图片]  为周期 1 mm。在线偏振飞秒激光泵浦下，产生的左右旋圆偏振太赫兹波感受到相反的相位梯度。根据产生的太赫兹波的自旋-轨道相互作用，可实现自旋依赖的太赫兹波分束。太赫兹波的衍射角满足Raman-Nath条件： [图片] ，其中 [图片] 为衍射级次。

偏振态时间依赖的太赫兹波辐射

图3、偏振态时间依赖的太赫兹波辐射。a, 超构表面上产生不同偏振的太赫兹波的示意图。 b, c, 理论计算结果，d, e, 实验测量结果。

将太赫兹辐射中几何相位理论与超构表面的设计相结合，预计可在太赫兹源上实现太赫兹波调控的更多自由度与应用。通过在空间尺度下设计不同的相位梯度模块，我们根据不同偏振的太赫兹波的延迟时间的不同，设计并实现了偏振态随时间变化的太赫兹辐射。

总 结

在该工作中，我们介绍了一种新型的基于几何相位(Pancharatnam-Berry phase) 的非线性超构表面太赫兹辐射源。与此前线性和非线性超构表面中几何相位的体现有所不同，我们发现泵浦光的两个自旋态的相互作用对于在等离基元超构表面上产生和操纵宽带太赫兹波辐射至关重要，从而使我们可直接在太赫兹光源上对太赫兹波的偏振和相位进行灵活的调控。只需更改泵浦飞秒脉冲的极化状态，就可以精确地控制单周期太赫兹脉冲的偏振态。通过使用相位梯度非线性超构表面，可以在空域中分离生成的宽带太赫兹波的自旋状态。我们通过设计空间变化的超构表面，实现了时域范畴下太赫兹辐射波的偏振态变化（从一个圆偏振变为线偏振态再变成相反的圆偏振）。最后，我们验证了基于几何相位的非线性超构表面太赫兹源在圆二向色性光谱学中的应用。上述工作和成果说明在太赫兹科学及其应用中非线性P-B相位扮演了全新的角色。我们期望本项研究中提出的原理和方法在设计与制备多功能太赫兹源领域获得更多应用。

       以色列特拉维夫大学博士后Cormac McDonnell博士、南科大量子科学与工程研究院研究助理教授邓俊鸿博士为论文的并列第一作者，南科大材料系李贵新和特拉维夫大学Tal Ellenbogen教授为论文通讯作者。特拉维夫大学博士生Symeon Sideri在该研究中亦做出了重要贡献。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省“珠江人才计划”引进创新创业团队项目的支持。