研究人员用光解码热导率

美国克莱姆森大学的研究人员以一种新的方式，通过使用光来研究一种高效的热电材料。他们首次提出了新型具有锑掺杂的碲化锗（GeTe）单晶体，这种晶体可与帮助研究人员探究高热电转换效率(zT) 的成因，从而研究高效的热电材料。

图：Sriparna Bhattacharya、Prakash Parajuli和Apparao Rao（左起）的合作研究发表在《Advanced Science》杂志上。

块状GeTe是一种IV–VI硫属化物，具有包括相变特性、铁电性等在内的多种重要技术的基础特性。它可以应用于热电转换，但由于热电材料特性之间的强耦合，在商业规模上实施热电能量转换装置具有挑战性。解决这一挑战的关键在于提高zT, 但虽然在单晶和多晶GeTe中都有高zT值的报道，其微观起源尚未得到系统探索。

在这里，为了探测掺杂剂影响的声子散射及其对降低晶格热导率（Klat）的影响，研究人员对掺有不同量锑的高质量单晶GeTe进行了系统输运、非弹性中子散射和光谱研究。

他们首先通过改变掺杂浓度来研究晶体结构和相纯度的关系，之后比较了纯锗和掺杂锗的热电性质，证明了热导率可以随掺杂浓度和温度变化而变化，并确认了高温测量后谷胱甘肽硫转移酶晶体热电性质的可逆性。最后，他们研究了高zT的根本原因。研究发现，每100 GeTe中存在8个锑原子会产生一组新的声子，从而有效地减少了热流，也即是说使用适量的锑掺杂GeTe可以使电子流最大化，并使热流最小化，这在实验和理论上都得到了证实。研究提出的单晶Ge1-xSbxTe样品（GST）在740K温度下可达到迄今为止的最高zT (2.2) 以及最低的热导率(0.46W/m/K) 。

该团队除了进行密度泛函理论计算外，还进行了电子和热输运测量，以两种方式找到这一机制：第一，利用热导率数据进行建模；第二，通过拉曼光谱，探测材料内的声子。研究人员证实了锑掺杂剂在声子态密度中增加了额外的态，增加了声子散射率，降低了谷胱甘肽硫转移酶的热导率。他们推断三声子Umklapp散射过程是GST中的主要散射机制，而原始GeTe中四声子过程是主要机制。

研究人员Rao说： “这是热电研究的一个全新角度。” “我们用光解码热电中的热导率的先驱者。研究表明用光发现的与通过热传输测量发现的相吻合。未来在热电中的研究应使用光阐明在热电中进行热传递。在不破坏样品的情况下，将光线照在样品上并收集信息，这是一种非常强大的无损方法来阐明热电中的热传递。”

这项研究从实验和理论上揭示了掺锑GeTe的显著低Klat的来源。该发现或将改变热电学的前进方式，为单晶热电材料的声子工程提供了一个超越纳米结构的新方向。