AEnM：富缺陷的氧化锆载体锚定单原子Ni用于光催化CO2还原

能源危机和温室效应问题，本质上源于人类对化石燃料的过度使用。为了人类社会的可持续发展，近些年来越来越多的研究都聚焦在利用太阳光，将温室气体CO2还原为可用化学品，如CO等产物。从化学角度而言，CO2分子中碳氧双键键能为750 KJ/mol，使得CO2气体本身较为惰性，导致其难以被还原。其次，受水分解产氢、CO2还原中间路径复杂等客观因素影响，将CO2转化为特定还原产物难度很大，造成了CO2还原选择性差。因此，开发一种可以高活性、高选择性的CO2还原光催化剂，成为了该领域的热点和难点。

       近年来，单原子催化剂被证实可以实现高活性、高选择性的CO2还原。但是，受制于大多数金属单原子分散的基底为碳氮类载体，在实际的光催化应用中往往需要牺牲剂的使用来避免光腐蚀。所以，开发新型的金属-氧化物类的单原子催化剂，避免牺牲剂等额外添加剂的使用，是该领域一种有前景的方向。

中国科学院理化技术研究所张铁锐研究员采用新颖的溶胶/凝胶-煅烧方法，开发了一种富缺陷氧化锆载体上单分散Ni原子的单原子型光催化剂。这种光催化剂充分利用了氧化锆材料上的缺陷位点，不仅为单原子的制备工作提供了成功范例，也丰富了科研人员对于缺陷位点应用的认识。与只含有缺陷位点的氧化锆相比，同时具备Ni单原子和缺陷位点的氧化锆表现出来了更高的CO2还原为CO的活性（11.8 µmol g−1h−1）和CO的选择性（92.5%）。为了更深入细致的研究这种单原子催化剂还原CO2的特性，通过原位红外漫反射光谱(in-situ DRIFT)和密度泛函理论（DFT）的计算，我们发现单原子Ni位点不仅降低了CO2还原为CO的过渡态活化能，而且极大地抑制了表面H2的脱附，从而同时提升CO2还原为CO的活性与选择性。

       本文通过引入单原子位点到富缺陷的金属氧化物材料中，为开发新型高效单原子光催化剂提供了新的研究思路。相关研究工作已发表在Adv. Energy Mater.上（DOI：10.1002/aenm.202002928）。