一种在黑暗中测量光谱信号的方法

暮色之下，所有的猫都是灰色的。人眼只对红、绿、蓝三种光谱色带敏感，而在周围光线非常昏暗时，人眼将无法分辨颜色。光谱学家可以通过光波的频率识别出更多的颜色，因此他们可以通过光谱特征来区分不同的原子和分子。日前，在一项原理循证研究中，分别来自马克斯-普朗克量子光学研究所和慕尼黑大学的Nathalie Picqué、Theodor Hänsch在近乎完全黑暗的环境下，使用两台飞秒锁模激光器和单光子计数探测器测得了包含近十万种颜色的宽光谱。此项研究结果发表于Proceedings of the National Academy of Sciences上。

飞秒锁模激光的脉冲包含数十万种频率，以固定的频率间隔均匀分布。这种频率梳现在被广泛用于激光振荡计数以及光学原子钟中。2005年诺贝尔物理学奖授予Theodor Hänsch 和John L. Hall，其中光学频率梳技术是此项奖项的重要内容。

在过去的十五年间，马克斯-普朗克量子光学研究所的Nathalie Picqué利用光学频率梳，开发了宽带光谱学的新方法。在她所开发的“双光梳光谱学”中，一台激光器发出的梳齿线在宽谱带范围内测量一个样品，另一台激光器发出频率间隔稍有不同的梳齿线作用于快速光电探测器上，用于读取信号。这两台激光器产生的光梳相干涉，产生了射频谱段的拍频信号。所获取的射频信号随后被数字化，并在计算机上进行处理。样品的光谱特征被映射为射频信号的光梳模式。在此过程中，入射激光信号的频率被大大降低，降低的系数等于激光器的重复频率除以两台激光器重复频率之差。这种光谱技术的强大优势包括：近乎无限的光谱分辨率，可以用原子钟校准，以及无需扫描或移动即可实时测量复杂光谱。

图1 两台重复频率略有差异的飞秒锁模激光器同时入射到分光镜上

Picqué和Hänsch如今已证实，双光梳光谱学在以光子为计数单位的极低光强条件下也可以发挥作用。干涉信号可以通过以光子计数探测器的观测到的事件数记录，即使在功率极低——平均发射2000个激光脉冲只记录到一次事件的情况下也没问题。在这种情况下，分别来自两个激光器的光子几乎不可能同时到达探测器。要想直观的理解这项实验，必须要理解光的粒子性，即光子在被探测之前是“不存在的”。

双光梳光谱学能够用于比平时低10亿倍的光强度范围中，具有巨大的应用前景。Nathalie Picque解释说：“双光梳光谱学可在极其微弱的光梳信号条件下测量样品光谱信号，例如极紫外和软X-射线区域；因此，可以用于光线穿过高衰减材料之后、或者远距离背向散射中光谱信号的提取。同时，这种方法也可以在单原子尺度或分子尺度的纳米样品所产生的微弱荧光信号中提取双光梳光谱信号。”

Theodor Hänsch犹记得在实验室中首次在光子探测器的计数中看到干涉图样的场景。“我当时非常激动。尽管我已经在激光光谱学领域工作了50载有余，但亲眼看到到达探测器的单个光子能够‘意识到’两台光梳激光器的存在、并携带着样品复杂光谱信息到达探测器，仍然让我觉得非常不可思议。”

文章见：N. Picqué, T.W. Hänsch, Frequency comb spectroscopy, Nature Photonics 13, 146-157 (2020).