Nature Photonics 钛酸钡非线性纳米晶体球实现高效倍频

非线性晶体能够通过频率转换产生激光无法直接获得的光频率，并提供纠缠的光子，因此具有广泛的应用。 但是这些非线性晶体使用时需要微调光的相位，因此有其局限性。现在，瑞士的研究人员将微小的金属氧化物晶体组装到微米大小的球体中来减小相位匹配的限制，同时最大化倍频光转换效率（Nat.Photon.，doi：10.1038 / s41566- 020-00701-x）。

由于晶体中的二阶非线性效应，晶体可以吸收两个基频光的光子发射出一个二倍频的光子。但是，这种二次谐波的产生需要仔细设置入射光的偏振，保证相位匹配。使用由许多独立域组成的非均匀晶体，可以缓解这种严格的限制。在每个晶畴的晶轴随机对准的情况下，非线性晶体产生具有随机相位和振幅的二次谐波。因此，无论入射光线的方向和偏振如何，对许多域进行平均都可以消除相消干涉对倍频。

微米级钛酸钡纳米晶体球将红光倍频后转换为蓝光。

Rachel Grange，Romolo Savo和瑞士苏黎世联邦理工学院量子电子研究所的研究人员将这种简化的相位匹配与二次谐波的共振增强相结合。他们将大量单独的钛酸钡纳米晶体组装成直径为几微米的球体。这些球体通过限制入射光来增加光与物质之间的非线性相互作用，从而在输出端产生更强的倍频光。

研究人员将一系列直径在1μm和12μm之间的球体放在载玻片上，并用930 nm红外光脉冲对其进行照明。他们发现，二次谐波在465 nm处的功率与球体的体积在四个数量级上成线性比例变化。这个结果表明组成的纳米晶体的排列是完全随机的。散斑图统计也证实了这一点。他们还对球体的运动行为进行了建模，模拟结果显示它们的共振效应将输出蓝光的功率提高了一个数量级。

苏黎世联邦理工学院材料系的Lucio Isa提出了微球制备方案。该方案包括首先将直径约50 nm的纳米晶体粉末溶解在水中，然后将溶液与油混合。然后，通过摇动混合物，它们在油中形成水滴。水蒸发后，随机排列的纳米晶体的球形颗粒的表面粗糙度仅由晶体的有限尺寸决定。

此外，研究人员发现，它们可以在100 nm宽的泵浦波长范围内产生二次谐波信号，并且蓝光光谱中强度峰值的位置取决于球体的直径。

制备晶体球的原材料纳米晶体粉末比传统的需要完美生长的非线性晶体器件便宜得多。他们说，微球可用于覆盖大面积区域，这能够支持新型的显示器，即将红外数据的频率增加一倍，从而在可见光下产生图像，并且将有可能集成到安全摄像机和医学成像仪中。

在优化现有晶体球器件方面，从球体泄漏到载玻片上的光能量需要减弱。目前未被利用的光能量为20％至50％，占比取决于输入波长和球体的半径之间的关系。未来，研究人员将考虑在球体之间加入二氧化硅垫片减弱泄漏光。