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“一对金纳米粒子”在表面等离激元光催化中的电荷成像研究 | NSR

2020-09-04 18:07:30浏览:729来源:中国科学杂志社   
 表面等离激元(plasmon)是一种存在于金属表面的特殊电磁场形式,可用于对光场的调控和利用。例如,表面等离激元材料可作为光催化剂,利用太阳能,将各种简单前驱体(如二氧化碳、水)转化为有用的燃料和高价值化学品。在这些转化过程中,等离激元电子/空穴的产生、分离、传输、分布至关重要,然而在既往研究中,却鲜有在微纳尺度上对表面等离激元光催化剂电荷转移、分离过程的直接探测。


       基于此挑战,中国科学院大连化物所李灿院士、范峰滔研究员团队利用自主研制的空间分辨表面光电压显微镜,研究了等离激元光催化剂Au/TiO2的电荷分离和空间分布。研究者通过纳米操纵技术,在TiO2表面上构筑金纳米颗粒二聚体作为捕光天线,诱导水氧化反应。

观测结果显示,金颗粒二聚体和半导体光催化剂界面的纳腔中,存在电荷聚集现象。与单个金颗粒Au/TiO2催化剂相比,局部电荷聚集使二聚体金颗粒Au/TiO2催化剂的水氧化活性提升了近一个数量级。

       更进一步,研究者结合微观表征和理论模拟,详细研究了二聚体分离间距、耦合强度、表面电磁场分布等对局域电荷浓度的影响,并定量分析了催化位点电荷浓度与局域电磁场强度的关系。

       该研究揭示了多电子/空穴反应中的局部电荷聚集现象,为调控等离激元光催化过程中的电荷行为提供了理论和实验基础。相关成果以“Probing of coupling effect induced plasmonic charge accumulation for water oxidation”为题发表于《国家科学评论》(National Science Review,NSR)。中国科学院大连化物所李灿院士、范峰滔研究员为通讯作者,博士生高玉英为第一作者。

       论文链接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa151

(责任编辑:CHINALASER)
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