基于此挑战,中国科学院大连化物所李灿院士、范峰滔研究员团队利用自主研制的空间分辨表面光电压显微镜,研究了等离激元光催化剂Au/TiO2的电荷分离和空间分布。研究者通过纳米操纵技术,在TiO2表面上构筑金纳米颗粒二聚体作为捕光天线,诱导水氧化反应。
观测结果显示,金颗粒二聚体和半导体光催化剂界面的纳腔中,存在电荷聚集现象。与单个金颗粒Au/TiO2催化剂相比,局部电荷聚集使二聚体金颗粒Au/TiO2催化剂的水氧化活性提升了近一个数量级。
更进一步,研究者结合微观表征和理论模拟,详细研究了二聚体分离间距、耦合强度、表面电磁场分布等对局域电荷浓度的影响,并定量分析了催化位点电荷浓度与局域电磁场强度的关系。
该研究揭示了多电子/空穴反应中的局部电荷聚集现象,为调控等离激元光催化过程中的电荷行为提供了理论和实验基础。相关成果以“Probing of coupling effect induced plasmonic charge accumulation for water oxidation”为题发表于《国家科学评论》(National Science Review,NSR)。中国科学院大连化物所李灿院士、范峰滔研究员为通讯作者,博士生高玉英为第一作者。
论文链接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa151