等离激元共振增强的全光磁操控

导读

在过去的二十多年中，通过超快激光实现对磁性材料的操控引起了广泛的兴趣。它不仅提供了研究自旋，电子，声子和光子之间复杂相互作用的一个平台，其研究成果也可能极大地提升未来数据存储的速度。最近，美国东北大学刘咏民教授的课题组将表面等离激元学与全光磁操控相结合，首次系统研究了等离激元共振对降低全光磁操控所需激光能量阈值的影响。该项工作近日以“All-Optical Manipulation of Magnetization in Ferromagnetic Thin Films Enhanced by Plasmonic Resonances”为题在Nano Letters上发表 [1]。

研究背景

等离激元技术的快速发展已经引发了多种领域的研究热潮，例如生物传感 [2,3]、能源[4,5]、等离激元诱导的热载流子 [6]、超材料 [7]以及热辅助磁记录技术 [8,9]。在热辅助磁记录技术中，我们可以利用等离激元纳米天线等结构来增强磁记录介质中的光热效应，然后施加外部磁场将数据存储在加热的区域内。到目前为止，该技术实现了密度高达1PB（1 PB = 1024 TB = 250 字节）每平方米的数据存储。类似的等离激元纳米结构也可以被用于全光磁操控的领域。在该方案中，我们不再需要传统的外加磁场，而是通过超快激光直接控制材料的磁性。因此，相对于目前的磁存储技术，我们可实现写入速度数量级上的提升。除了存储密度和写入速度外，能量消耗对于磁存储而言同样重要，而等离激元在这方面的作用尚未被系统探索。

创新研究

刘教授的团队近期发现并报道了通过在铁磁性材料顶部覆盖一层金薄膜可以极大帮助实现旋光方向依赖的全光磁操控（all-optical helicity-dependent switching, AO-HDS） [10]。做为之前研究的进一步拓展，在Nano Letters这项工作中刘教授的团队将样品表面覆盖的金薄膜制造成金纳米岛结构，并详细观测和分析了等离激元在铁磁性材料的全光磁操控中的作用。研究结果表明，通过将金纳米岛集成到铁磁性材料上，铁磁性材料中的局部电磁场可以得到增强，从而降低了全光磁操控所需的激光阈值功率。对比等离激元的共振态与非共振态，降低达到18.5％。数值模拟结果显示出铁磁性材料中的电场强度增强了17.0％，与实验观察到的功率阈值降低一致。同时，该工作中采用的金纳米岛结构通过退火工艺制造，易于实现低成本的大面积制造。

图文速览

图一（a）表示AO-HDS的实验示意图。右旋光（ ）和左旋光（ ）入射在混合金属-铁磁性材料上，会产生确定且可逆的磁性翻转。蓝色和红色的箭头分别代表向上（ ）和向下（ ）的磁性。图一（b）显示了vibrating sample magnetometer （VSM）测量的结果。通过对比平行和垂直于样品平面方向的VSM数据，可知样品具有垂直方向的磁各向异性。激光与磁性材料的作用结果可以通过磁光克尔效应(magneto-optical Kerr effect, MOKE)显微镜观察得到。在图一（c-e）中，白色和黑色区域分别对应着磁性向上（ ）和向下（ ）的区域。当圆偏振光入射到混合金属-铁磁性材料的表面时，激光会穿透顶层的金薄膜，并引起铁磁性材料中的光热和光磁作用，进而产生明显且可逆的磁性翻转，这使写入和擦除任意磁性单元变得可能。标志“NU”（代表“Northeastern University”）的写入和擦除可以通过改变光的偏振方向实现。字母“N”（“U”）是使用左旋光（右旋光）在最初向上（下）的磁性区域扫描得到的。通过改变入射光的偏振，我们可以完全擦除写入的“N”和“U”标志。该结果清楚地证明了金属-铁磁性材料中显著的AO-HDS效应。

图一. （a）金属-铁磁性材料中实现旋光方向依赖的全光磁操控（AO-HDS ）的示意图。右旋光（ ）和左旋光（ ）可以确定性地反转磁性。（b）VSM测量结果显示样品具有垂直方向的磁各向异性。（c–e）以使用圆偏振光写入和擦除“NU”标志（表示“Northeastern University”）为例介绍AO-HDS效应。c）字母“N”（“U”）由左旋光（右旋光）在初始的 （ ）磁性区域上写入。（d）字母“N”被右旋光擦除。（e）字母“U”被左旋光擦除。

在研究了金薄膜对于全光磁操控的作用后，刘教授的团队将金薄膜制造成为金纳米岛结构，并研究了等离激元共振对于降低全光磁操控中所需激光能量阈值的影响。如图二（a）所示，样品的整体结构可以认为是金属-介电质-金属结构，其已被广泛采用于实现完光的完美吸收。当等离激元共振发生时，铁磁性材料中的电磁场得到增强。因此，实现全光磁操控所需的激光功率将减少。图二（b）显示了样品和标尺的照片。金纳米岛的扫描电子显微镜图像如图二（c）所示。金纳米岛的形状和大小是随机的，因此可以得到均匀且相对宽带的等离激元共振。图二（d）展示了样品的磁光克尔效应显微镜图像，其中白色和黑色区域分别对应于磁性向上和向下的区域。

图二. （a）等离激元共振增强的全光磁操控示意图。等离激元共振可以增强铁磁性材料中的电磁场强度，进而降低了实现全光磁操控所需的激光功率阈值。（b）样品和标尺（单位长度为1 mm）的照片。（c）金纳米岛结构的扫描电子显微镜图像。（d）样品的磁光克尔效应显微镜图像。

图三表示等离激元共振增强的全光磁操控的实验结果。研究者测量了共振态和非共振态实现全光磁操控所需的最小激光功率。图三（a，b）显示了共振态和非共振态在激光功率逐渐增加情况下的扫描结果。当激光工作在606 nm波长时，等离激元处于共振态，全光磁操控可以在44.9 mW的功率下实现。当激光工作在505 nm波长时，等离激元处于非共振态，全光磁操控需要55.4 mW的功率才可以实现。研究者在样品上随机选取了6个位置进行重复测量，得到了相似的结果。对于共振态，实现全光操控所需的平均阈值为45.0 mW。对于非共振态，实现全光操控的平均阈值为55.2 mW。从这些数据可知，实现全光磁操控的阈值功率降低了18.5％。研究者进一步绘制了激光扫描结果与横截面轴的关系，如图三（c，d）所示。对于两种波长，当激光功率低于阈值时，全光磁操控不能实现。当激光功率增加到大于阈值的时候，将在曲线中产生波谷形状的信号。
 

图三. 使用（a）606 nm（共振态）和（b）505 nm（非共振态）波长不同功率的激光进行扫描后样品的磁光克尔效应图像。（c，d）共振态和非共振态实验结果的横截面图。

为了解释实验观察到的现象，研究者利用COMSOL Multiphysics模拟了样品中的电磁场分布。如图四（a）所示，仿真随机选取了样品上的6个区域。图四（b）是仿真得到的金纳米岛层的归一化电场强度。通过对比共振态和非共振态，可以清楚地观察到在共振波长，样品整体具有较高的电场强度。仿真结果同时显示等离激元纳米结构可产生局部电磁波增强，未来可应用于实现高密度的全光磁存储。研究者进一步分析了铁磁性材料中的归一化电场强度。对比共振态和非共振态，铁磁性材料中的电场强度增加了17%，这与实验中观察到的18.5%阈值功率降低相吻合。
 

图四. （a）金纳米岛结构的扫描电子显微镜图像，从中随机选择6个区域（A-F）进行数值模拟（每个区域的大小为150 nm×150 nm）。（b）仿真得到金纳米岛层在606 nm和505 nm波长下的归一化电场强度。通过比较共振态和非共振态，可以明显观察到局域场增强效应。

总 结

在这项工作中，研究者提出了利用等离激元共振降低全光磁操控能耗的方法。该研究中的金纳米岛结构通过退火工艺制成，因此适合于低成本和大规模生产。该工作实验测得全光磁操控的功率降低了18.5％。仿真结果显示出铁磁性材料中的电场强度提升了17.0％，这与实验观察到的功率降低相吻合。该工作表明等离激元纳米结构具有实现低功耗、高密度和高速度的全光磁数据存储的潜能。