全无机钙钛矿纳米棒的光谱动力学和多光子吸收特性

全无机钙钛矿（CsPbX3，X=Cl，Br，I）纳米棒（NRs）不仅保留了其固有的优点，如高的光致发光量子产率和宽波长可调性，而且还具有优异的光物理性质，包括其极强的多光子吸收（MPA）。然而，CsPbX3-NRs的光谱动力学和MPA特性还没有得到充分的研究。

       近期，来自深圳大学的研究者报道了CsPb(Br0.8Cl0.2)3，CsPbr3和CsPb(Br0.85I0.15)3NRs的飞秒光谱动力学特性，包括它们对热载流子冷却、双激子寿命和双激子结合能的影响。有趣的是，虽然这三种钙钛矿型NRs的直径和长度相似，但它们的非线性光学性质却有显著差异，其中CsPb(Br0.85I0.15)3的MPA截面最大。此外，还研究了CsPb(Br0.8Cl0.2)3和CsPbBr3-NRs的多光子激发受激发射。这项工作表明CsPbX3（X=Cl，Br，I）NRs是探索其在不同光电器件中应用的理想候选材料。相关论文题目以“Spectral Dynamics and Multiphoton Absorption Properties of All-Inorganic Perovskite Nanorods”发表在The Journal of Physical Chemistry Letters期刊上。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.0c00967
 

全无机钙钛矿纳米晶体目前在不同应用中受到关注，例如发光二极管，太阳能电池，激光器和光电探测器。此外，通过离子交换或尺寸变化，可以轻松地将其发射波长从紫外线区域调整到近红外区域。已经证实它们的光电性质强烈依赖于不同的组成和尺寸，这不仅对于了解其光谱动力学性质很重要，而且对于其相关应用也有意义。迄今为止，CsPbX3的光谱性质和光电应用具有不同形态，例如立方，二维纳米片和一维纳米线，与它们的立方对应物相比，钙钛矿纳米线和纳米棒表现出巨大的各向异性发射，这对于偏振光源的应用至关重要。钙钛矿已显示出高光学增益，可能使其成为单光子激发放大自发发射应用的杰出候选者。

       此外，据报道，与立方晶体相比半导体可以强的一维量子限制作用，可以更有效地放大其多光子吸收（MPA）。据报道，使用CsPbBr3 NRs作为激发介质的激发，没有针对多光子激发的工作，与单光子激发相比，它在生物成像应用中可以提供更大的穿透深度和更高的空间分辨率。在研究多光子激发之前，必须先考虑钙钛矿的形状或/和组成对其MPA的影响。尽管以前的文献已经证明了具有立方和二维几何形状的不同钙钛矿型的MPA特性取得了显着进步，但仍缺乏对一维NR对应物的相关研究，必须加以解决。深入了解半导体中典型载流子动力学过程的起源，影响因素和寿命，包括辐射跃迁和非辐射跃迁，对于拓宽它们的相关应用至关重要。
 

图1。描述（a）CsPb(Br0.8Cl0.2)3NRs，（b）CsPbr3 NRs和（c）CsPb(Br0.85I0.15)3NRs原子分辨率的TEM图像。（d）CsPb(Br0.8Cl0.2)3NRs，（e）CsPbr3 NRs和（f）CsPb(Br0.85I0.15)3NRs的HR-TEM图像。

图2。（a）CsPb(Br0.8Cl0.2)3，（b）CsPbr3和（c）CsPb(Br0.85I0.15)3NRs在350 nm激发下的早期延时二维fs-TA光谱。（d）CsPb(Br0.8Cl0.2)3、（e）CsPbr3和（f） CsPb(Br0.85I0.15)3NRs的载体冷却工艺。通过对早期ps时间尺度上光谱演化数据提取的GSB进行拟合，得到了相应的冷却时间值。

图3。（a）CsPb(Br0.8Cl0.2)3，（b）CsPbr3和（c）CsPb(Br0.85I0.15)3NRs固体薄膜在400 nm激发下的泵浦强度依赖的PL光谱。插图显示了光致发光强度与泵浦强度和发射图像的关系图。（d）CsPb(Br0.8Cl0.2)3，（e）CsPbr3和（f）CsPb(Br0.85I0.15)3NRs固体薄膜在800nm激发下的光致发光谱。插图显示PL强度图与泵浦光强度和发射图像的对比。